او در زمانی که به عنوان بازیکن وارد زمین فوتبال می‌شد، در پست فوروارد بازی می‌کرد. چندی بعد از زمین فوتبال به عنوان بازیکن خداحافظی کرد و به مربیگری رو آورد.
کارلوس کِی‌روش در دهه ۹۰ هدایت تیم امید و تیم ملی پرتغال را بر عهده داشت و چند فصلی نیز در کشورهای آمریکا و ژاپن به مربیگری پرداخت.
وی در گذشته به عنوان مربی در تیم‌هایی چون رئال مادرید، تیم‌های ملی آفریقای جنوبی و امارات متحده عربی فعالیت کرده و اولین بار در تابستان سال ۲۰۰۲ به منچستریونایتد پیوست.
کِی‌روش از سال ۱۹۹۰ مربی تیم زیر ۲۰ ساله‌های پرتغال بود و سال ۱۹۹۱ سرمربی تیم بزرگسالان شد و در سال ۱۹۹۴ به تیم اسپورتینگ پیوست و ۲ سال انجا فعالیت کرد.
وی سال ۱۹۹۶ به ژاپن رفت و به مدت یک سال با تیم ناگویا تجربه کسب کرد و سال ۱۹۹۹ با فدراسیون امارات قرارداد بست و یک سال نیز با این تیم کار کرد.
کِی‌روش در سال ۲۰۰۲ با تیم ملی آفریقای جنوبی قرارداد بست و ۲ سال آنجا بود سپس به منچستر یونایتد پیوست و بعد از یک سال با رئال مادرید قرارداد بست.
او سالی ناموفق را در رئال مادرید گذراند و بار دیگر در سال ۲۰۰۴ به منچستر یونایتد بازگشت و به عنوان کمک الکس فرگوسن تا سال ۲۰۰۸ به تجربه اندوزی پرداخت.
کِی‌روش در سال ۲۰۰۸ با قراردادی چهار ساله جانشین لوئیس فیلیپه اسکولاری، مربی پیشین پرتغال شد. تیم ملی پرتغال در جام جهانی ۲۰۱۰ در گروه (جی) با تیم‌های برزیل، کره‌شمالی، ساحل‌عاج همگروه بود.
کارلوس کِی‌روش ۱۵ فروردین سال ۱۳۹۰ با عقد قرارداد ۳ ساله و توافق کامل با فدراسیون فوتبال هدایت تیم ملی ایران را بر عهده گرفت. وی تا پایان مرحله مقدماتی جام جهانی ۲۰۱۴ برزیل با تیم ملی ایران قرارداد امضا کرد.
کارلوس کی‌روش موفق شد تیم ملی ایران را به جام‌جهانی ۲۰۱۴ برزیل هدایت کند. او سپس قرارداد خود را به عنوان سرمربی تیم ملی فوتبال ایران به مدت چهار سال دیگر تمدید کرد و پس از حضور با تیم ایران در جام ملت‌های ۲۰۱۹ امارات از ایران رفت و سرمربی کلمبیا شد.
